江南大学潘成思教授与清华大学朱永法教授联合研究团队ACB:利用BiPO4光催化剂高效稳定地从H2O和O2生产H2O2
DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121675
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双氧水(H2O2)作为一种环境友好的氧化剂,其光催化合成是一种近年来备受关注的可持续性技术。这种技术利用光照、常温常压下的H2O和O2来生成H2O2,相较于传统的蒽醌氧化法,更加安全环保。
光催化H2O2合成面临两大挑战:一是H2O2通常仅通过光催化H2O氧化或O2还原单一途径获得,导致制备成本增加并造成分离困难;二是生成的H2O2不稳定,易与光催化剂产生的h+和e-发生反应而分解。为了解决这些问题,潘成思教授和朱永法教授的团队开发了一种新的BiPO4光催化剂。
研究内容
该团队采用能带位置设计和表面限域吸附调控的策略,通过一步水热法合成以独居石相BiPO4 (nMBIP)为核、六方相BiPO4 (HBIP)为壳的核壳型光催化剂。这种催化剂能够同时催化H2O氧化和O2还原,实现高效稳定H2O2合成。
在该催化剂上,H2O2的生成速率高达12 mM/g/h,稳定循环40次(200 h)。通过进一步优化反应条件,H2O2最终的累积浓度达到25.2 mM(接近0.1 wt%)。实验和理论研究揭示了该光催化剂高效、稳定生产H2O2的原因。
研究亮点
1. 该研究首次设计出一种可通过H2O氧化和O2还原两种途径高效稳定合成H2O2的BiPO4基光催化剂。
2. nMBIP核具有宽带隙(3.85 eV),能提供足够的驱动力来克服H2O氧化和O2还原合成H2O2的过电势。
3. HBIP壳具有结晶水空位,产生限域吸附效应,促进H2O和O2扩散至nMBIP核表面,并加速生成的H2O2离开活性表面,避免其与e-和h+继续反应而分解。
图文解读
图1. 展示了BiPO4光催化剂直接由H2O和O2生成H2O2的性能,其生成速率和稳定性均得到显著提升。
图2. 揭示了BiPO4光催化剂的核壳结构及其形貌特征。
图3和图4. 分别解释了nMBIP核和HBIP壳在H2O2生成过程中的作用机制。
总结与展望
这项研究为光催化法高效稳定合成H2O2提供了新的思路。潘成思教授和朱永法教授的团队开发的BiPO4基光催化剂不仅拓展了光催化法的应用领域,还为未来设计用于原位使用的、稳定生成H2O2的光催化剂提供了新的方向。
朱永法教授简介:清华大学化学系教授,长期致力于光催化材料及其在环境净化和能源领域的应用研究,取得了多项重要研究成果。
潘成思教授团队,Yongfa Zhu教授团队,Efficient and stable H2O2 production from H2O and O2 on BiPO4 photocatalyst,发表于Applied Catalysis B: Environmental期刊。DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121675。